南京理工大学在阿秒科学领域的最新研究成果

近日，南京理工大学物理学院金成教授团队在利用高次谐波光谱学技术表征多色飞秒光时空特性方面取得最新进展，研究成果以“Probing Spatiotemporal Reshaping of Three-Color Laser Waveforms in a Gas Medium via High-Order Harmonic Generation Spectroscopy”为题发表在国际权威期刊ACS Photonics上。

在过去二十年中，激光技术的进步使得光谱能够实现跨越两个或更多八度的超宽带，从而有效地生成任意光学波形，这一能力为实现物质中超快动态过程的高度控制开辟了新途径。与红外和中红外光谱区域宽频带的少周期激光源相比，多色激光脉冲的合成代表了飞秒激光发展的下一代技术。这项技术主要集中在扩展跨越八度的光谱带宽，并实现光谱幅度和相位的精确控制。目前，多色激光脉冲合成可以通过多种方法实现，包括空芯光纤波形合成器、参数波形合成器、以及二次谐波生成和和频生成技术。随着这些技术的发展成熟，合成的多色激光波形已成为多个研究领域中的强大工具，如阿秒科学、强场控制过程、分子取向和激光等离子体加速等。在这些应用中，了解多色激光波形与介质相互作用时的空间和时间演化是至关重要的。如图1所示，当高强度三色激光束进入高压氖气介质时，由于衍射、离焦、吸收和色散等非线性效应，其光学波形在空间和时间上都发生了显著变化。然而，利用传统的飞秒脉冲表征技术，如频率分辨光学门控（FROG）和直接电场重建的光谱相位干涉测量（SPIDER），只适用于激光脉冲空间强度合成后的时间测量，并不适用于测量脉冲的时空特征。那么如何探测多色激光脉冲的时空行为，是一个开放和具有挑战性的问题。

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图1.高强度三色激光脉冲与高压氖气之间相互作用的示意图。

本研究中，团队提出了一种新思路，即利用高阶谐波光谱技术这种全光学方案去探测多色激光脉冲是否在介质中发生了时空变化。该技术方案分为三步，如图2所示，首先，保持信号和闲置脉冲的时间延迟不变，仅通过改变泵浦脉冲的时间延迟来修改输入场。将输入场分别与单个气体以及宏观气体相互作用并产生延迟依赖的高次谐波光谱；接着，进行斜率提取，在图2a、b中，虚线连接了泵浦激光半个光学周期内的谐波发射峰值。这些线表示光子能量随时间延迟的变化斜率。值得注意的是，从单原子和宏观光谱中提取的斜率差异显著。这种差异表明，斜率的变化可以作为诊断工具，用于识别三色波形在传播过程中是否发生了时空重塑；最后，在图2c中，通过将从宏观响应中提取的斜率与单原子结果进行比较，以确定三色激光是否发生了时空重塑（spatiotemporal reshaping）。团队提出了一种全光学方法来获取在长气体介质中的多色激光脉冲的复杂时空演化的信息，此方可在相关研究领域中发挥重要作用。

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图2.探测多色激光脉冲时空形变的流程图。

南京理工大学物理学院博士生张弛为第一作者，金成教授为通讯作者，南京理工大学为第一完成单位。

该工作得到国家自然科学基金、江苏省自然科学基金、南京理工大学发展规划处和国际交流合作处的支持。

相关链接：https://doi.org/10.1021/acsphotonics.5c00556