安徽大学科研团队发现非线性光学响应的趋肤效应

反铁磁材料及反铁磁自旋电子学作为凝聚态物理学的研究前沿，一直备受瞩目。同时，非线性光学效应因能够揭示反铁磁材料的序参量和能带拓扑性质，也受到了广泛的关注。近期，由我院肖瑞春副教授、李惠教授携手中国科学院固体物理研究所的邵定夫研究员组成的理论研究团队，在反铁磁材料中发现了非线性光学响应具有独特的“趋肤性”。该趋肤效应导致非线性光学响应仅局限于反铁磁材料的表层，而线性光吸收则呈现出正常的均匀层吸收的特性。进一步研究表明，这种非线性光学响应的趋肤效应与反铁磁性引发的对称性破缺紧密相关，并且普遍存在于具有空间反演和时间反演对称联合对称的反铁磁体中。相关研究成果以《Skin effect of nonlinear optical responses in antiferromagnets》为题，近期发表于物理学知名期刊《Physical Review Letters》上。

通常认为，非线性光学效应来源于所有原子的集体贡献，在材料内部均匀分布。然而该研究团队却发现，如果薄层反铁磁材料的中心反演对称性被磁结构打破，同时如果在反铁磁材料内部无论是晶体结构还是磁结构都保持着中心反演对称性，那么就会导致非线性光学效应选择性地聚集于材料表面附近，而材料内部则几乎不产生此类效应。这种反铁磁材料中非线性光学效应的表面聚集现象，与电磁学中交流电场在导线表面形成的趋肤效应类似。

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图1.反铁磁材料中非线性光学响应趋肤效应示意图 ，这里以体光伏效应为例。双层A型反铁体的 (a) 磁结构和 (b) 非线性光学响应的特点。P：中心反演对称性，T：时间反演对称性，PT：中心反演-时间反演联合对称性。四层A型反铁磁材料 (c) 非线性光学响应的趋肤效应和 (d) 对称性图像解释。

为了深入探究这一现象，研究团队以A型范德瓦尔斯反铁磁材料为模型，进行对称性分析。该类材料层内呈现铁磁排列，层间是反铁磁排列。A型反铁磁材料的中心反演对称性发生破缺，但是具备中心反演与时间反演联合的PT对称性，如图 1(a)所示。这类材料的非线性光学响应是由于磁结构导致的，而且呈现出时间反演的奇函数特征（图 1(b)）。由于反铁磁材料内部局域地保持了中心反演对称性，而表面则发生了中心反演对称性的破缺，因此导致了非线性光学效应主要聚集于材料表面（图1(c)）。为了阐释这一机制，研究团队引入了双层模型进行说明。以四层的A型反铁磁材料为例，它可以被视作由三个双层结构组合而成。由于相邻双层结构的磁序参量（奈尔矢量）方向相反，因此它们的非线性响应是相互抵消的。这就导致了内部层的非线性光学效应几乎为零，而表面层则因缺乏相邻层的抵消作用，从而表现出非线性光学响应（图 1(d)）。因此，可以预见的是，非线性光学效应将主要聚集于材料的表面，且随着层数的增加，并不会导致非线性光学效应的增强。

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图2.A型反铁磁的有效模型的非线性光学响应 (a) A型反铁磁的有效模型的结构。(b) 两层有效模型的能带。(c) 2层、4层、6层和8层有效模型计算出的总体光伏效应系数。(d) 八层有效模型结构的层分辨体光伏效应系数。

然后研究者们发展了从体获得任意薄层哈密顿量的计算程序和非线性光学响应的层投影的计算方法。利用发展的数值计算方法，研究者们首先用蜂窝晶格的二维A型反铁磁的有效模型验证了他们的理论假设（图 2）。研究结果显示，随着层数的递增，该有效模型的总光电流基本维持恒定（见图 2(c)）。同时，体光伏效应系数主要由反铁磁体的上下表面贡献，而在材料内部的体光伏效应系数则非常小（见图 2((d)）。此外，研究者还借助密度泛函理论，对实验上得到广泛研究的二维反铁磁材料CrI3等进行计算，同样证实了该材料中的体光伏效应展现出趋肤效应。他们进一步探索了二次谐波和自旋光伏效应的层分布特性，发现与体光伏效应相似，这两种非线性光学现象同样呈现出趋肤效应。研究者们认为这些非线性光学响应的趋肤效应不仅存在于二维层状A型反铁磁体中，而是广泛存在于反铁磁材料中，并阐述了引发非线性趋肤效应的具体条件。

由于非线性光学响应主要集中于反铁磁材料的表面，因此导致非线性光学效应几乎和厚度无关，从而降低了实验中对超薄样品制备的需求。此外，趋肤效应还简化了非线性效应中光电流的收集过程。鉴于材料上下表面的光电流基本相互独立，这为独立开发和利用上下两层的光电流提供了可能，为光电子学和自旋电子学器件的研究开辟了新的视角和有趣的途径（见图3）。

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图3.利用趋肤效应的光电测量和构建的光电子学器件示意图

该研究团队在非线性光学领域建立了长期的合作关系，并在多个前沿方向上取得了显著的研究成果。例如，他们在磁性材料的二次谐波效应的分类[npj Quantum Materials 8, 62 (2023)]、二维反铁磁材料的自旋光伏效应 [npj Quantum Materials 6, 35 (2021)] 和二维滑移铁电材料的体光伏效应 [npj Computational Materials 8, 138 (2022)] 等非线性光学领域取得了富有意义与价值的科学发现。

安徽大学与中国科学院合肥物质科学研究院联合培养的研究生周航为本文第一作者，安徽大学为第一作者单位。

相关链接：https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.133.236903