中国科大在纳米级空间分辨红外成像研究中取得新进展

精准识别催化材料表面纳米尺度的活性位点结构及反应过程中产生的中间吸附物种，对于理解催化反应与材料结构之间的本质关联性至关重要。然而，传统光谱技术仅能获取催化材料表面的系综平均信息，无法实现对真实活性位点在纳米尺度的高空间分辨鉴别。因此，基于突破光学衍射极限的原子力显微镜-红外光谱联用技术，在高空间分辨率下对材料形貌和表面吸附物种进行微区分析，有望为辨别和追踪催化表界面真实活性位点提供一种新的研究范式。

有鉴于此，中国科学技术大学国家同步辐射实验室、精准智能化学重点实验室姚涛教授团队在纳米级空间分辨红外成像及催化研究中取得新进展。研究团队通过多模态红外成像和原位同步辐射X射线吸收谱技术，首次从实验上直接观察到活性物种在催化剂表面的空间分布，并进一步建立了不同间距下Ir-Co协同催化活性与其空间位置的固有相关性。相关研究成果以“Visualization of the Distance-Dependent Synergistic Interaction inHeterogeneous Dual-Site Catalysis”为题，发表在国际学术期刊《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc.Doi: 10.1021/jacs.4c10613）。

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图.多模态纳米红外成像和原位同步辐射技术揭示催化反应机理

研究团队依托合肥国家同步辐射实验室自由电子激光原子力显微-红外光谱（AFM-IRFEL）实验站对Ir-Co双位点协同催化甲酸氧化反应进行了深入研究。AFM-IR联用AFM和IR光谱技术，同时获得样品局域结构和化学指纹信息，最佳空间分辨率优于10 nm。结合共振增强技术，进一步提高检测灵敏度，从而实现单分子层样品的高灵敏度探测。研究团队发现Ir-Co催化剂中C-O信号和O-H信号在空间上高度重叠，为协同催化的实现提供直观可视化证据。此外，红外光谱中 C-O 信号的峰位偏移为反应物种间的协同作用提供了有力的谱学证据。高空间分辨成像结果揭示了反应物种在催化剂表面裂缝处的集中分布，裂缝区域表现出显著的活性。这些区域的独特结构，如悬挂键和缺陷是其高催化活性的主要来源。材料表面成像差异反映了位置相关的催化反应活性，为化学反应路径和催化活性的调控提供了重要的科学指导。

论文的通讯作者是姚涛教授、丁韬特任研究员和刘潇康特任高级工程师，共同第一作者是硕士研究生蒋帅威、薛佳伟特任高级工程师和刘统博士。相关研究得到了国家杰出青年基金、科技部重点研发计划等项目的资助，也得到了合肥国家同步辐射实验室、上海和北京同步辐射装置测试机时的支持。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c10613