超高灵敏度探测和超高空间分辨率成像是所有光学探测和成像工具的终极奋斗目标,将二者结合起来将成为揭示微观世界物理和化学现象及其本源机理的强大武器。拉曼光谱通过光与分子的非弹性散射光谱信息揭示分子内部的转动和振动形态,是识别分子化学结构的有效手段,也是研究分子结构变化的重要工具,已经广泛应用于自然科学的各个领域。在过去的几十年里,科学家们一直致力于探索和开发各种方法,提高拉曼光谱探测的信号灵敏度和成像的空间分辨率,以实现更小基团乃至单个分子的化学识别成像这一宏伟的目标。 s3 ;DG
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2013年,中国科学技术大学的董振超和侯建国研究团队利用基于STM技术的针尖增强拉曼光谱(TERS),成功实现了分子尺度上亚纳米空间分辨率的单分子光学拉曼成像(Nature 498, 82-86, 2013),该研究成果入选2013年度“中国科学十大进展”。然而传统的拉曼增强原理(Rev. Mod. Phys. 57, 783-826, 1985)难以解释实验上观察到的亚纳米空间分辨率的物理根源,因而对该实验的物理解释成了困惑学术界的一个亟待解决的难题。最近,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室(筹)光物理重点实验室研究员李志远带领博士生张超和陈宝琴,基于分子在TERS系统的纳米间隙(nanogap)中的自相互作用,提出了一种对传统的拉曼增强原理进行修正的方法,成功解释了利用TERS得到亚纳米空间分辨率拉曼成像的物理机制。在此基础上,发展了一套普遍适用于微纳光学结构的新拉曼散射理论。 NJ MJ
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