中国科大实现人工光合系统的高通量筛选

自然光合系统通过光敏蛋白、酶和辅酶的协同作用，利用太阳能将二氧化碳和水转化为富能有机物并释放氧气，是自然界最大规模的物质转化和能量转换过程。分子光催化体系以两类金属配合物分别模拟光合作用中的光敏蛋白和酶，构筑光能转化效率更高的人工光合系统，有望为缓解能源环境危机、降低碳排放提供新的理论和技术支撑。在开发高效人工光合系统的过程中，涉及大量的分子光敏剂和分子催化剂的组合，通过传统的反复试错实验极其耗时。由于缺乏可靠的描述符，业界一直难以实现人工光合系统的高通量筛选。

熊宇杰教授/高超特任教授团队长期从事人工光合系统的能量耦合与转换机制研究，在各种体系中凝练出偶极耦合在能量耦合与转换过程中的普适性作用。基于此，该团队通过大量的分子光催化体系实验研究，建立了人工光合系统结构和性能的实验数据库。进一步与江俊教授课题组合作，采用了包含光敏化、电子转移和催化三个关键步骤的不同描述符，提出了一种基于机器学习加速的分子光催化二氧化碳转化系统的高通量筛选策略。该策略实现了对数千种不同的分子光敏剂和分子催化剂组合进行快速筛选，确定其中的高效人工光合系统，性能处于国际领先水平。与此同时，与中国科学院高能物理所陶冶研究员和SLAC国家加速器实验室Dimosthenis Sokaras研究员合作，利用时间分辨谱学证实了偶极耦合作为描述符的可靠性，并证实了偶极耦合在引发动态催化反应过程中的作用。该工作为未来高效人工光合系统研发提供了一种可行性范式，发表在《自然·催化》期刊（Nature Catalysis 2025, 10.1038/s41929-025-01291-z）。

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该工作旨在解决人工光合系统中分子光敏剂和分子催化剂之间的精准匹配问题，实现激发态电荷的快速转移，进而触发动态的催化二氧化碳还原反应过程。其挑战在于不清楚分子光敏剂与分子催化剂之间的能量耦合效率的决定因素，其能量耦合引发的动态催化反应过程也极其复杂。该挑战导致人工光合系统的筛选和优化工作，必须依赖于对大量的光敏剂和催化剂组合进行费时费力的反复试错实验。因此，迫切需要摒弃传统的试错研究范式，探索一种高效的筛选策略。该研究提出的描述符——催化剂的CO2吸附能、光敏剂的寿命、源自于光敏剂和催化剂的本征和跃迁偶极的电子耦合，可以制定一种高通量筛选方案，实现光敏剂和催化剂组合的快速准确预测。该方案从3444种光敏剂和催化剂组合中快速准确地预测出六种高效的分子光催化体系。通过瞬态吸收光谱证明了偶极耦合与电子转移速率常数之间的单调相关性，并通过原位时间分辨X射线吸收谱学追踪关键瞬态中间体，成功验证了电子耦合在触发动态催化反应过程中的作用。该研究范式未来可用于指导高效光化学均相催化剂的设计，促进其他催化化学转化领域的发展。

该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金重点项目、国家杰出青年科学基金、优秀青年科学基金、中国科学院B类先导科技专项、中央高校基本科研业务费专项资金、中国科学院青年创新促进会等项目的资助。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41929-025-01291-z