中国科大实现光驱动甲烷到甲酸的高效转化

近日，中国科学技术大学熊宇杰教授和刘东教授在光催化甲烷转化领域取得新进展，相关研究成果以“Direct Photocatalytic Oxidation of Methane to Formic Acid with High Selectivity via a Concerted Proton–Electron Transfer Process”为题发表在国际知名期刊《Journal of the American Chemical Society》上。

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光驱动甲烷直接转化为甲酸是将甲烷转化为高附加值化学品并促进可持续发展的一种前景广阔的方法。然而，由于甲烷到甲酸涉及复杂的中间体，这一过程仍然具有挑战性。在此，他们设计了一种以铂（Pt）活性位点修饰的三氧化钨（WO3）基光催化剂，通过质子耦合电子转移过程促进氧活化，产生更多的活性氧物种，实现高效的甲烷到甲酸的转变。通过比较Pt单原子（SAs）和纯的WO3，他们发现负载Pt纳米颗粒（NPs）表现出更高的甲烷转化速率、甲酸产物的选择性。Pt纳米粒子可以促进氧气吸附和活化，通过可以促进光生载流子分离，从而实现O2解离；另外通过提高溶液中的质子浓度，提供足够的质子，从而降低羟基自由基（·OH）形成势垒，最终通过质子耦合电子转移过程促进·OH形成。在这个反应体制中，我们设计的PtNPs-WO3催化剂，可以实现 17.7 mmol g−1的HCOOH 产率，其HCOOH产物的选择性为 84%，并表现出优异的催化剂稳定性。这项研究为甲烷转化催化剂设计和反应机理提供了新的思路。

中国科大博士生翟广耀、杨思远以及陈艺虹为论文第一作者，中国科大熊宇杰教授和刘东教授为论文的通讯作者。此项研究得到国家自然科学基金、江苏省自然科学基金、中国科学院等项目的支持。也得到了合肥同步辐射光源、中国科大理化科学实验中心、微纳研究与制造中心以及苏州高研院理化实验平台的支持。

文章链接：https://doi.org/10.1021/jacs.4c12758