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中科大开发出铂基合金三叉星纳米材料 研究表明，提高材料电催化活性的关键在于表面结构和电子结构的调控。但如何同步调控这两个参数，是相关材料设计与制备的重大挑战。近年来，熊宇杰课题组针对催化剂设计发展了一类界面电荷极化作用机制，基于原子精度可控的界面形成方法，可以通过界面维度控制来调变活性位点的数目及活性程度（J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 14650; Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53,12120; Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 14810）。在该工作中，研究人员进一步将作用机制推广到合金体系中的原子间电荷极化，用于调控Pt催化位点的电子密度，从而获得可调变的电子结构。他们首先合成了一系列三元合金PtFeCo纳米结构，不仅实现了铂基纳米合金晶格中Fe和Co原子比例的精准调控，而且构筑了具有高催化活性的三叉星状结构，为多角度系统研究电催化析氢反应中的构效关系提供了绝佳平台。该系统研究表明，纳米合金中电子结构和表面结构的同步优化，对电催化HER性能的提升起到了至关重要的作用。其合作者江俊课题组通过理论模拟计算，揭示了合金晶格中Co原子的引入可以诱导产生原子间电荷极化，调控原子电子密度，同时调制了金属Pt原子位点的d-带中心，有利于提高催化位点的活性。基于该认识，研究人员建立了合金化学组成与电催化HER性能之间的构效关系。 基于该构效关系，研究人员获得了一种Pt81Fe28Co10三叉星纳米结构，在-400mV电压下的电流密度高达1325mA cm-2，是商用铂炭催化剂的4倍以上，远优于其他同源铂基催化剂。与此同时，该催化剂的稳定性与其他铂基催化剂相比，也得到进一步改善。该三元合金PtFeCo三叉星状纳米结构的构筑，从实验和理论层面上系统清晰地阐释了基于元素组成、电子结构和表面结构三位一体的协同调控机制，为低成本、高性能合金催化剂的理性设计与构筑开辟了新的路径。该研究提出的晶格工程思路，将拓展人们对电能-化学转化中电子运动“微观引擎”的控制能力，对原子精度上的电催化剂设计具有推动作用。 该研究工作得到了科技部“973”计划、国家自然科学基金、国家青年千人计划、中科院百人计划、合肥大科学中心精进用户基金、中国科大重要方向项目培育基金等项目的资助。  开发出的三元合金PtFeCo三叉星纳米结构及其性能 分享到：
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