基于HBT方法的新型X射线成像技术

汉伯里布朗和特维斯（HBT）干涉测量是一种通用技术，广泛应用于天文学、量子光学和粒子物理学等各个物理领域。通过测量两个探测器上光子到达时间的相关性作为光子空间分离的函数，HBT干涉测量法能够确定光源的尺寸和空间分布。最近，提出了一种基于HBT方法的新型X射线成像技术，通过诱导这些元素在X射线波长下发出荧光，对晶体或分子中重元素的空间排列进行成像。德国电子同步加速器（DESY）的Fabian Trost及其同事，包括一些最先提出该方案的人，已经实现了这项技术，成功地证明了探测器上荧光光子的时间相关性可以用于对铜膜上发射器的结构成像。这一成就标志着将HBT干涉测量扩展到高分辨率x射线成像的一个重要里程碑，有可能在不需要结晶的情况下对分离的生物分子的结构和动力学进行成像。 |HJ`uGN<b  
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HBT效应是一种双光子干涉现象，当从源内不同点发射的两个无法区分的光子到达两个不同的检测器时，就会发生这种现象。当两个光子之间的时间间隔在光源的相干时间内时，就满足不可区分性条件。干涉效应，无论是建设性的还是破坏性的，都可以使用二阶相关函数或g^(2)来量化，它描述了同时检测两个光子的概率作为它们空间分离的函数。如果到达时间长于相干时间，这将导致g^(2)中干涉条纹的对比度降低。 S:xs[b.ZZ  
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将HBT技术扩展到X射线领域一直是一个挑战，因为X射线激发的概率很低，X射线荧光的相干时间很短，尤其是对于重元素。这里相干时间是由荧光态的寿命给出的。例如，在K壳层中具有空位的铜原子的电子态的寿命小于1fs。如果两个铜原子在该区间内被激发，那么它们的发射将是相干的或不可区分的。在这方面，X射线自由电子激光器（XFEL）的发展有助于产生飞秒甚至更短持续时间的高强度X射线脉冲。这些脉冲可以高概率激发重元素的K壳层电子，并增加通过X射线荧光产生无法区分的光子对的机会。 %iYro8g!,  
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Trost及其同事利用此类脉冲来测量从铜膜发射的荧光光子的强度相关性。在德国的欧洲XFEL设施进行实验时，研究人员使用相位光栅衍射入射的X射线脉冲，并将其聚焦到微米级铜箔上的两个点上。入射的X射线光子具有9keV的能量，足以电离薄膜上被照亮的铜原子的K壳层电子。这种电离过程产生了一种短暂的激发态，主要通过荧光发射衰减，研究人员使用在XFEL设施专门开发的检测器对其进行了测量。该检测器具有一百万个像素，每个像素都能够进行单光子检测，因此可以测量像素对之间的10 ^12个相关性。 qPUACuF'  
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为了使用这种技术实现X射线成像，该团队需要解决几个挑战。一个挑战是实验中使用的探测器无法解析光子的能量，这意味着它不能排除除所需辐射之外的其他辐射源的贡献钾α排放。这种非选择性会导致低信噪比。为了解决这个问题，Trost 和他的同事使用镍过滤器来阻挡弹性散射的辐射和铜钾β辐射。 N!v>2"x8q  
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另一个挑战是X射线脉冲的持续时间比光子的相干寿命长10倍钾α发射，它降低了干涉条纹的对比度。为了提高信号质量，研究人员在大约5小时内记录了5800万张二维荧光图像，这得益于探测器的高读出率和XFEL脉冲的高重复率。为确保样品不被脉冲损坏，旋转铜箔，使每个脉冲照亮一个新区域。尽管组合的荧光图像是各向同性的并且不包含结构信息，但构建的g^(2)显示干涉条纹达到三阶峰，与之前仅测量g^(2)中的零阶峰的研究相比，这是一个改进。通过使用迭代算法，研究人员成功重建了铜膜上两个激发点的大小（300nm）和间距（860nm）。 [xGL0Z%)t  
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鉴于空间分辨率的显着提高，该技术最终可以在原子尺度上对生物分子和催化剂进行单粒子成像，并在具有足够时间分辨率的情况下表征它们的反应动力学。XFEL技术的不断进步也可能意味着荧光激发的光子饥饿过程可以通过亚飞秒脉冲实现。例如，使用高强度的亚飞秒X射线脉冲，可以将时间荧光曲线调整为比荧光状态的寿命更短。为了利用 HBT 干涉测量法在具有元素特异性的化学成像方面的强大功能，非常需要开发使用多个探测器或具有能量辨别能力的探测器的多色成像。这方面的进一步发展有可能彻底改变重要催化功能的表征及其天然环境中的相关结构变化，例如金属蛋白中的含金属簇。这种表征将为这些催化剂的结构和活性提供前所未有的洞察力，这对于可再生能源的开发至关重要。