通过人造
材料，进行与自然界光合作用相似的化学反应，利用阳光、二氧化碳和水生成人类所需物质，是大家长期以来的梦想。然而，这种人工光合成体系进行应用尝试时，面临着一些重大挑战，其关键是如何利用太阳光中低能量的
光子。红外光是太阳
光谱中典型的低能光子，在太阳光谱中占比高达53%。通常的
半导体光催化技术只能利用紫外区和可见区的光子来
驱动化学转化，制约了
太阳能利用效率。近年来，国际上几个先进的等离激元催化研究团队（包括中国科学技术大学的熊宇杰教授团队），提出利用金属
纳米材料的等离激元效应来驱动催化反应的思路，以期解决半导体光催化面临的瓶颈问题。等离激元金属纳米材料具有吸收低能光子的能力，却难以将吸收的能量有效地利用到催化反应中去，导致化学转化活性很低。熊宇杰研究团队针对等离激元催化的机制问题，开展了近十年的研究（Angew. Chem. Int. Ed.2014, 53, 3205；Angew. Chem. Int. Ed.2015, 54, 2425；J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 6822；J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 7807；Adv. Mater. 2022, 34, 2202367）。近日，熊宇杰/龙冉研究团队设计了一类等离激元催化材料，发现其独特的界面耦合态直接
电子激发机制，实现了可见光区和红外光区二氧化碳与水的高选择性转化。该技术使用广谱低强度光，甲烷产率高达0.55 mmol/g/h，碳氢化合物的产物选择性达100%，是目前光驱动二氧化碳资源化利用的最高纪录，发表在《自然×通讯》期刊（Nat. Commun. 2023, 14, 221）。
]xs\,}I% 5OE?;PJ( w` :KexD+ 该团队聚焦二氧化碳与水的转化反应，基于等离激元材料的催化活性位点设计，形成金属与二氧化碳分子的有效杂化耦合体系。通过一系列工况条件下的谱学表征，发现在等离激元的局域电场增强效应下，其费米能级之上会出现准离散的陷阱态，有助于发生热电子的直接激发过程，并通过延长热电子寿命而发生二次激发过程，从而实现高效多光子吸收和选择性能量转移。基于该作用机制，所设计的材料在可见光区和红外光区范围内，皆可驱动二氧化碳与水高选择性转化为碳氢化合物。有鉴于等离激元催化的多光子吸收特点，该团队设计
优化了反应装置，实现了散射光子的高效吸收，从而突破了当前光驱动二氧化碳资源化利用领域的瓶颈。
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3E: < 该工作得到了天津大学陈星教授、安徽师范大学陆洲教授、台湾
光源王嘉兴研究员、合肥光源宋礼教授等课题组的支持合作，得到了国家重点研发计划、国家杰出青年科学基金、国家优秀青年科学基金、中国科学院B类先导科技专项等项目的资助。
Gl9 a5b aW5 ~z^I 论文链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-023-35860-2
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