南开大学在超快光调控方面取得重要突破

近日，南开大学物理科学学院付学文教授团队在二维材料Peierls晶格畸变超快光调控动力学方面取得重要突破。研究团队利用自主研制的场发射4D超快透射电子显微镜，结合偏振分辨超快光谱探测与含时密度泛函理论计算，在飞秒-原子尺度上直接观测揭示了面内各向异性二维材料1T'-ReS2中由飞秒激光诱导的一维Peierls畸变瞬态相变及弛豫动力学过程，厘清了强光激发下其各向异性光电性能退化的微观机制。该成果以“Ultrafast one-dimensional Peierls distortion dynamics in 1T’-ReS2 revealed by 4D electron microscopy”（四维超快电子显微镜揭示1T’-ReS2中超快一维Peierls畸变动力学）为题发表于物理学领域顶级学术期刊《物理评论快报》（Physical Review Letters）。

Peierls畸变是指一维晶体中周期性晶格发生畸变的现象，最早于1955年由Rudolf Peierls提出，预言一维金属在低温下会发生晶格畸变并产生电荷密度波。其本质是电荷密度波与晶格畸变的耦合，导致费米波矢处能隙打开，使体系从导体向半导体转变。以1T'-ReS2为代表的二维过渡金属硫族化合物（TMDs），由于存在显著的Peierls畸变，形成面内一维Re-Re原子链，表现出强各向异性光电等特性，在偏振光探测、各向异性传感等领域应用前景广泛。然而，在一些1T'结构的TMDs中，这种各向异性光电响应有时会随激发波长和激发光强产生显著差异，甚至出现性能退化。受限于研究手段，其背后微观机制一直不明。因此，如何动态调控这种由电子关联驱动的晶格畸变，厘清其在强光激发下性能退化的微观机制，实现其各向异性物性的有效超快开关，是凝聚态物理、材料科学、光电信息等领域的前沿课题。

研究团队基于自主研制的场发射4D超快透射电子显微镜（Rev. Sci. Instrum. 96, 033701（2025）），通过超快电子衍射（UED）实时追踪了1T'-ReS2在飞秒激光激发下的超快晶格响应。发现在飞秒激光激发后的1皮秒内，原有的“菱形”Re-Re二聚体团簇迅速转变为“之字形”的一维链状结构。这种结构重排伴随着（020）衍射峰增强和（200）衍射峰减弱，且前者晶面间距几乎不变，后者晶面间距显著增大。偏振分辨的瞬态吸收光谱（TAS）测量发现，飞秒激光激发后其面内各向异性光学响应显著降低，与UED观测的结构对称性变化高度吻合，证实飞秒光激发瞬态抑制了本征一维Peierls畸变。含时密度泛函理论（TDDFT）计算表明，飞秒激光激发将Re原子d轨道电子从成键态激发到反键态，电子重构破坏了本征Peierls畸变的稳定性，导致Re-Re键长发生选择性变化：链内长键缩短、短键伸长，最终驱动晶格从“菱形”向“之字形”转变，并伴随着各向异性光电响应退化。计算结果还预测该结构相变会伴随带隙瞬态塌缩，预示着1T'-ReS2中一种潜在的面内一维半导体-金属超快相变。该研究不仅展示了光场调控二维材料各向异性物性的可行性，也阐明了强光激发下其各向异性光电响应出现性能退化的微观机制，为开发基于各向异性二维材料的新型超快光电器件、偏振光电探测器等奠定了物理基础。

图1. 团队自主研制的基于Talos200平台的场发射4D超快透射电子显微镜。

图2. UED、TAS和TDDFT揭示各向异性1T’-ReS2中光诱导超快结构与电子动力学。

南开大学为该工作第一完成单位。南开大学博士生刘竞超为第一作者，付学文教授为责任通讯作者，纪少政副教授、天津医科大学张丽芙和美国布鲁克海文国家实验室Yimei Zhu教授为共同通讯作者。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、南开大学中央高校基础研究经费、南开大学前沿交叉科学研究院青年交叉项目等的支持。

相关链接：https://link.aps.org/doi/10.1103/mygw-t2br