华南师范大学在非线性光学领域取得突破性进展

近日，华南师范大学华南先进光电子研究院光及电磁波研究中心詹求强教授课题组在非线性光学领域取得突破性进展：提出了一种通用的串联光子雪崩机理，采用单一雪崩纳米引擎，在常温下实现了铒发光离子的超高阶的非线性荧光（41阶非线性效应），并基于此实现了一系列发光离子的纳米光子雪崩荧光。该成果于近日以“Tandem Photon Avalanches for Various Nanoscale Emitters with Optical Nonlinearity up to 41st-Order Through Interfacial Energy Transfer”为题在国际顶级期刊《Advanced Materials》在线发表。

光子雪崩是一种具有超高阶非线性光学响应特性的上转换发光现象，于1979年首次在掺镨晶体中被观察到，表现出的特征为激发光功率超过一定阈值后，发射荧光强度随激发光强度增加而展现出超高阶非线性依赖关系，阶数远高于传统的多光子吸收。但过去四十多年里，光子雪崩基本只能在块状材料中观测，甚至需要超低温等极端条件。特别地，铒(Er³⁺)离子在光纤放大器、量子通信、纳米发光、高灵敏测温等领域具有重要应用价值，但由于它具有丰富的多峰、宽带的基态能级共振吸收，与光子雪崩原理相悖，难以实现高效的纳米光子雪崩效应。为解决该难题，本课题组在前期工作基础上（Nature Nanotechnology 17, 524–530 (2022)），从理论和实验上系统地分析了能量传递路径，建立整套雪崩体系模型并使用数学方程理论模拟发光的动力学过程，创新性地提出了串联光子雪崩新机理（Tandem Photon Avalanche），在室温条件下成功实现了掺铒纳米颗粒的超高阶光学非线性荧光响应。具体地，通过合成多层核壳结构的纳米颗粒，利用高浓度铥离子作为雪崩纳米引擎，在1064 nm近红外连续光激发下，位于核层的铥离子的雪崩能量通过界面传能机制传递给壳层的其他离子。进一步结合铈离子对上转换发光的选择性淬灭作用，将铒离子中更多位于高能级的电子运送回较低的水库能级，促进雪崩的能量循环，在较低的阈值条件下实现了铒离子在室温下高达41阶的非线性光学响应。

此外，该工作还将串联光子雪崩机理扩展到钬离子、铈离子及上转换体系中常用的敏化离子和能量迁移离子——镱离子中，成功探测到覆盖蓝光至近红光的多波段荧光的超高阶非线性光学响应曲线。该工作所实现的单束近红外连续光激发下的多离子纳米光子雪崩机制有助于推动下一代光子雪崩机理的研究，同时在突破衍射极限的超分辨成像、光传感、光存储、光刻以及纳米激光等前沿领域具有广泛的应用前景，将会对非线性光学、纳米光子学、生物光子学等领域产生重要的影响。

华南师范大学硕士研究生王琛旖为论文的独立第一作者，詹求强教授为论文的唯一通讯作者，华南师范大学为第一完成单位和唯一通讯单位。参与工作的还有詹求强课题组的博士研究生文紫照、潘彬雄及博士后蒲锐、王保举、杜阳阳，以及物理学院郑克志教授等。该研究得到了广东省卓越青年团队项目、国家优秀青年科学基金、国家自然科学基金面上项目、中国博士后基金特别资助项目等经费的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202307848