ZnSe薄膜非线性光学极化率的波长依赖性研究取得进展

近期，中国科学院上海光学精密机械研究所薄膜光学实验室在ZnSe薄膜非线性光学极化率的波长依赖性研究方面取得进展。相关成果以“Wavelength dependence of nonlinear optical susceptibility of ZnSe nanocrystalline film”为题发表在Optical Materials上。

ZnSe薄膜作为一种II-VI族直接带隙半导体材料，具有宽带隙、高激子结合能、可见光波段高透明度等特点，它在光电子器件、发光二级管和光致发光等领域已存在广泛应用。根据现有非线性光学理论推断，ZnSe薄膜材料具有实现较大非线性光学效应的潜力。因此，ZnSe薄膜非线性光学性能的测量及分析对其在非线性光学领域，尤其在薄膜三倍频转换镜元件中的应用具有重要作用。

研究人员利用三次谐波技术测得了厚度分别为202nm（S1）和1021nm（S2）的ZnSe薄膜样品在1100 -1900 nm波段的非线性光学响应。结果表明，ZnSe薄膜的三阶非线性极化率χ(3)是入射波长的函数，并且不同厚度ZnSe薄膜表现出不同的非线性光学特征。S1样品仅存在三次谐波，膜厚较大的S2样品在1100-1300 nm波长处观察到微弱的二阶谐波。S1的三阶非线性极化率参数χ(3)随着波长的红移而降低，但较厚的S2样品的χ(3)值在1350、1500和1750 nm处表现出局部峰值。并且，在相同波长下，较厚薄膜样品通常具有较高的χ(3)值。不同厚度ZnSe薄膜样品之间非线性光学性质的差异很可能是由成膜过程中几何缺陷密度增加导致的光学带隙压缩，以及膜内局部各向异性形成所导致的。

图1.膜厚为（a）202 nm和（b）1021 nm ZnSe薄膜的X射线衍射图

图2.膜厚为（a）202 nm和（b）1021 nm ZnSe薄膜的透射电子显微镜（TEM）图像; 膜厚为（a）202 nm和（b）1021 nm ZnSe薄膜的(αhν)2-photon energy关系曲线

图3 膜厚为（a）202 nm和（b）1021 nm ZnSe薄膜样品在1100 -1900 nm波段内所激发的谐波光谱。

图4.膜厚为（a）202 nm和（b）1021 nm ZnSe薄膜样品在1200 -1900 nm波段内获得的三阶非线性极化率拟合结果

本项工作从实验上测得了宽光谱范围内ZnSe薄膜的非线性光学极化率，并且对比了不同厚度样品之间的薄膜结构特性及非线性光学特性，可以扩展其在非线性光学薄膜光电器件中的应用。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.optmat.2022.113114