利用光学探针实现钙钛矿材料的时空动力学研究

混合有机或无机卤化物钙钛矿是一类独特的太阳能电池材料，它打破了已有30多年的材料设计规则。例如，尽管它们在宏观上有着丰富的缺陷和无序，但仍能获得极高的性能。 

这种无序的质量与目前用于制造电子产品的更传统的无机半导体形成了鲜明的对比。此外，它们的形态使得量化空间传输参数变得更加困难，而这些参数对于优化器件结构至关重要。 

半导体器件的性能从根本上取决于材料内部的载流子动力学。虽然许多研究人员试图更好地了解这些动力学，但许多问题仍然没有答案。 

例如，电荷载流子（如电子）通过这些材料的弹道传输，也称为弹道传输，迄今为止被认为在实现太阳能光伏（PVs）和发光二极管的功能方面没有发挥相关作用。这是因为这种传播在载波产生后，通过一种称为散射的过程，很快就会被破坏。

 

剑桥大学和牛津大学的一个研究小组最近进行了一项研究，旨在发现钙钛矿材料中的电荷载流子动力学。他们的研究发表在《自然物理学Nature Physics》杂志上，专门研究了甲基铵碘化铅钙钛矿薄膜吸收光子后载流子的时空动力学。 

研究人员表示：“有趣的是，有机-无机卤化物-钙钛矿杂化材料在低于200 fs的时间尺度上也显示出了丰富的超快动力学，这一点到目前为止还没有得到充分的探索。因此，我们寻求一种直接的探针，在飞秒时间尺度上，结合纳米空间精度，直观地观察这些材料中的光诱导电荷载流子输运行为。” 

为了研究甲基铵碘化铅钙钛矿薄膜中载流子的时空动力学，研究人员使用了具有极高时间分辨率和纳米空间精度的时间分辨光学显微镜。他们使用一个高度空间限制的200纳米的泵浦光来激发材料，这导致激发电子只在样品的一小部分区域内产生。 

研究人员解释说：“通过将松散聚焦的探针光束传送到材料上，并改变相对于泵浦光的时间延迟，可以记录光生电子分布的空间动力学。由于我们正在比较随时间变化的分布，空间精度不受光学衍射极限的限制，而受测量精度的限制。” 

通过光学显微镜获得的空间精度使研究人员能够在材料内部10纳米的长度尺度上分辨动力学。利用这种时间分辨光学显微镜技术，研究人员可以直接观察电子的运动，甚至在几十飞秒之内。 

他们的研究收集了第一批清晰显示钙钛矿材料在光子吸收后的功能的成像数据。他们发现，光子被吸收后，这些材料中的电子在前所未有的距离内迅速移动。 

“在记录光激发电子的动画后，我们量化了每个快照的电子分布宽度，并记录了平均平方位移，”研究人员说这种分析提供了电子的迁移率情况。 

研究人员观察到电子以5×10⁶m s^-1的速度在150nm以上移动，这几乎是150nm距离上光速的1%。这种巨大的速度意味着在卤化物中，钙钛矿中的电子以波状的方式移动，正如量子力学中预测波粒二象性的理论所描述的那样。 

研究人员说：“这是一个非常令人惊讶的结果，因为人们长期以来一直认为，电子的量子力学行为在太阳能电池中很快就会崩溃，并让位于‘经典’行为。” 

这些观测结果可能对新技术的发展产生重要影响，因为它们最终要求重新评估关于太阳能电池工作原理的现有理论，包括钙钛矿材料制成的太阳能电池和使用其他无机半导体制成的太阳能电池。事实上，与之前的大多数研究相反，这些发现表明量子行为存在于大多数运行的太阳能电池中。 

研究人员说：“既然我们已经发现了这种史无前例的运输机制，我们将开始研究其他材料，看看是否有一个通用的设计规则规定了弹道运输的外观。如果我们能建立这样一个普遍的联系，很可能证明它在我们考虑未来设计太阳能电池的方式上具有变革性。” 

相关来源：https://phys.org/news/2019-12-unveils-spatiotemporal-dynamics-carriers-perovskite.html