新的X射线成像技术可揭开量子材料的面纱

利用光在量子材料中创造瞬时相是一种新的方法，用于工程的新特性，如超导性或纳米级拓扑缺陷。然而，由于该过程涉及广泛的空间和时间尺度，可视化这些相在固体中的生长具有挑战性。科学家们已经通过纳米级动力学解释了光诱导的量子材料的相变，但事实证明，制作真实的空间图像是很困难的，导致还没有人看到过它们。

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晶体晶格熔化，在这里被艺术地表示为雪花，叠加在其相干的X射线散射图案上。

在《自然-物理学》上发表的新研究中，ICFO的研究人员Allan S. Johnson和Daniel Pérez-Salinas在ICFO前教授Simon Wall的带领下，与来自奥胡斯大学、Sogang大学、范德比尔特大学、Max Born研究所、钻石光源、ALBA同步辐射、乌特勒支大学和浦项加速器实验室的同事合作，开创了一种新的成像方法，可以以高空间和时间分辨率捕捉到光诱导的氧化钒（VO2）相变。

研究人员实施的新技术是基于自由电子激光器的相干X射线高光谱成像，这使得他们能够在纳米尺度上可视化并更好地理解这种非常著名的量子材料中绝缘体到金属的相变。

晶体VO2已被广泛用于研究光诱导相变。它是第一个通过时间分辨的X射线衍射来跟踪其固-固转变的材料，并且首次使用超快X射线吸收技术来研究其电子性质。在室温下，二氧化硅处于绝缘相。然而，如果对该材料施加光，就有可能打破钒离子对的二聚体，并推动其从绝缘相过渡到金属相。

在他们的实验中，该研究的作者准备了带有金色掩膜的二氧化硅薄样品，以确定视场。然后，样品被带到浦项加速器实验室的X射线自由电子激光设施，在那里，一个光学激光脉冲诱导了瞬时相，然后被一个超快X射线激光脉冲探测。一台照相机捕获了散射的X射线，相干散射图案通过两种不同的方法被转换成图像。傅里叶变换全息（FTH）和相干衍射成像（CDI）技术在一系列的时间延迟和X射线波长下拍摄图像，以建立一个具有150飞秒时间分辨率和50纳米空间分辨率的过程的影像，而且还具有完整的高光谱信息。

压力的令人惊讶的作用

新的方法使研究人员能够更好地了解二氧化硅相变的动态。他们发现，压力在光诱导的相变中发挥的作用比之前预期或假设的大得多。

"我们看到，瞬时阶段并不像人们认为的那样奇特，我们看到的不是真正的非平衡相，而是我们被这样一个事实所误导：超快转变内在地导致样品中巨大的内部压力比大气压高数百万倍。这种压力改变了材料的特性，并需要时间来放松，使得它看起来像有一个瞬时阶段。"ICFO的博士后研究员Allan Johnson说。"使用我们的成像方法，我们看到，至少在这种情况下，我们确实看到的皮秒动力学与任何纳米级的变化或外生阶段之间没有联系。因此，看起来这些结论中的一些将不得不被重新审视。"

为了确定压力在这个过程中发挥的作用，使用高光谱图像是至关重要的。"通过将成像和光谱学结合到一个伟大的图像中，我们能够检索到更多的信息，使我们能够真正看到详细的特征并破译它们到底来自哪里，"Johnson继续说道。"这对于观察我们晶体的每个部分并确定它是正常的还是奇特的失衡相位是至关重要的，有了这些信息，我们能够确定在相变期间，我们晶体的所有区域都是一样的，除了压力上的差异。"

具有挑战性的研究

研究人员在实验过程中面临的主要挑战之一是确保VO2的晶体样品在每次被激光照射后都能回到其最初的起始相。为了保证这种情况的发生，他们在同步加速器上进行了初步的实验，他们取了几个晶体样品，反复用激光照射它们，以测试它们恢复到原始状态的能力。

第二个挑战在于能否接触到X射线自由电子激光器，这些大型研究设施进行实验的时间窗口非常有竞争力，而且需求量很大，因为世界上只有少数几个。"由于COVID-19的限制，我们不得不在韩国花了两个星期的时间进行检疫，然后才得到了一次仅有五天的机会来进行实验，所以那是一段比较紧张的时间。"约翰逊回忆说。

尽管研究人员将目前的工作描述为基础研究，但这项技术的潜在应用可能是多样化的，因为他们可以"观察在催化材料内移动的极子，尝试对超导性本身进行成像，或者甚至通过观察纳米级设备内部的成像帮助我们了解新型纳米技术"，约翰逊总结道。

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