中国科大揭示光驱动固氮合成氨新机制

从中国科学技术大学获悉，该校熊宇杰教授和龙冉副教授课题组基于在等离激元催化方面的长期工作基础，揭示了金属纳米结构的等离激元效应对氮分子的作用机制，实现了在温和条件下氮-氮三键的直接解离。该成果日前发表于国际化学重要期刊《美国化学会志》上。氨是化肥工业和基本有机化工的主要原料。由于氮分子中氮-氮三键非常稳定，导致催化剂很难在温和条件下直接解离氮分子。当前工业合成氨技术以使用铁基催化剂的哈柏法（Haber-Bosch）为主，其反应条件非常苛刻，所消耗的能源占全球总能耗1%以上。因此，发展可持续的方法来实现温和条件下的高效固氮反应具有非常重要的科学意义和产业价值。

该工作的核心在于设计了一类由金核和钌天线所组成的多级纳米结构。金纳米结构是典型的等离激元材料，可以与可见光产生强烈的相互作用，产生表面局域等离激元共振效应，将远大于自身几何截面的光能集中在很小的范围内，并通过能量转移引起强烈的光-物质的相互作用，在实现太阳能到化学能的转化方面很有潜力。课题组结合金和钌这两种金属各自在俘获太阳光和活化氮分子方面的优势，设计出多级纳米结构，进而发现通过光照可以驱动氮分子的解离，实现了温和条件下的固氮反应。

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等离激元催化剂通过直接解离氮分子形成氨的示意图

课题组通过同步辐射X射线吸收谱等表征技术解析出催化剂的结构及氮分子在催化剂表面的吸附行为，进一步采用多种原位表征技术和理论模拟相结合的手段，揭示出等离激元效应在催化剂和氮分子界面上的作用机制。

该成果为改进传统固氮催化剂提供了一种新机制, 同时也为用于光驱动化学转化的等离激元催化剂设计提供了新的思路。

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