| cyqdesign | 2018-06-11 12:00 |
中科院物理所等非晶合金玻璃转变机制研究取得进展通过对受限和非受限非晶合金过冷液体的计算模拟研究发现，在受限过冷液体中，其结构弛豫随着受限程度的增加而变慢，进而实现动态玻璃转变，但其几何结构短程序的特征（如二十面体等团簇的含量）却基本保持不变（图1）。该结果揭示了在受限体系中，慢动力学和几何结构短程序之间并未表现出其在非受限体系中所呈现的关联性，表明几何结构短程序（如二十面体团簇等）并不能作为非晶合金体系中玻璃转变的微观结构起源。这一结论也引伸出关系到玻璃转变结构起源的核心问题：能否找到与微观结构相关的静态参量来统一地描述受限和非受限非晶合金过冷液体中的慢动力学？ 他们基于受限体系在结构弛豫过程中表现出的构型关联，研究了不同条件下构型之间相似度随时间的演化，发现了本征构型相似度与结构弛豫时间之间的耦合关系（图2）；由该本征相似度出发，他们定义了静态关联长度：反映过冷液体中的无序亚稳状态（amorphous metastable states）的平均关联长度。研究发现该静态关联长度是控制受限体系中慢动力学的关键因素（图2）。根据有限尺度标度分析（finite-size scaling analysis），进一步发现该静态关联长度也控制着非受限非晶合金过冷液体的慢动力学（图3），说明定义的静态关联长度可以同时描述受限和非受限非晶合金过冷液体中的慢动力学，表明控制非晶合金过冷液体慢动力学乃至玻璃转变的关键结构因素并不是几何结构短程序，而是反映构型间空间关联的静态关联长度。此外，基于动力学非均匀性定义的关联长度与静态关联长度之间的差异表明过冷液体中的动力学非均匀性可能并不是其慢动力学的根源，而是伴随动力学变化的本质特征（图3）。该静态关联长度的相关性质可以从无序一级相变理论（random first-order transition theory）出发得到很好的解释，表明非晶合金玻璃转变也具有一定的热力学基础，并非是一个纯粹的动力学过程。该研究结果为更全面、深入地认识非晶合金的几何结构序、了解玻璃转变的本质，以及建立玻璃转变的统一理论提供了全新的视角，对推动非晶合金的实验研究及产业发展具有一定的指导意义。该静态关联长度的提出为理解非晶合金玻璃转变结构相关的起源提供了一缕曙光，但是否存在控制慢动力学乃至玻璃转变的纯几何结构序参量仍然是值得深入研究的重要科学问题。目前在胶体和高分子体系中，人们已经可以通过实验手段来测量相应构型空间关联，而对金属玻璃体系，很难直接观测原子尺度上的动力学行为，因而新的实验表征技术和方法的开发是当前非晶合金研究的一个重要方向。 成果以Configuration correlation governs slow dynamics of supercooled metallic liquids 为题发表在2018年《美国国家科学院院刊》（PNAS）上。该研究工作得到了国家自然科学基金委、科技委、中科院及北京计算科学研究中心的资助。 [attachment=84569] 图1 受限状态下过冷液体慢动力学特征与局域几何结构无关。 [attachment=84570] 图2 受限状态下金属玻璃过冷液体的慢动力学由构型关联得到的静态关联长度控制。 [attachment=84571] 图3 非受限状态下金属玻璃过冷液体的慢动力学与静态关联长度之间的有限尺度标度关系。  文章链接：http://www.pnas.org/content/early/2018/05/30/1802300115
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