回帖:最近,该研究团队结合STM诱导发光技术和单分子界面能级排布的精细调控,成功使单分子上转换电致发光效率较之前报道的提升了一个量级以上。令人惊讶的是,他们发现在上转换偏压下测量到的单分子上转换发光强度甚至超过了正常偏压下的电致发光强度。通过深入细致的理论分析,他们发现,通过分子界面能级排布的精细调控,可以摆脱低效的电子非弹性散射过程的限制,实现一种全新的只涉及载流子注入过程的高效上转换激发机制。该机制可以巧妙地借助单分子的自旋三重态、阴离子和阳离子充电态等作为中间态,仅通过多步的载流子注入过程,将两个低能隧穿电子的能量依次转移到分子中,实现自旋三重态到单重态激子的有效上转换电致激发。在他们报道的体系中,新机制下的上转换发光效率甚至比之前报道的涉及非弹性散射过程的上转换发光效率高两个量级以上。他们还进一步发展了基于量子主方程的理论模型,构建了用于理解单分子发光效率与能级排布关系的电致发光图谱(“相图”),不仅直观的展示了实现高效上转换发光的先决条件,还揭示了单分子电致发光行为对偏压和能级排布的依赖关系。研究团队表示,这项研究结果不仅显著提高了单分子上转换电致发光效率,还为单分子尺度非线性电光转换过程提供了新的理解,对单分子光电子器件的节能优化和有机电子学的设计与发展具有指导意义。